从头计算分子动力学（ab initio molecular dynamics），工学-化工-化学工程-化工热力学-【分子模拟】-分子动力学方法，基于量子力学第一性原理计算的分子动力学模拟方法。从头计算分子动力学方法主要基于以下3个假设：忽略系统的核量子效应、系统满足轨道近似（即单电子近似）和绝热近似。电子基态本征函数和本征值的计算是该模拟技术的核心内容，其中普遍采用的方法是卡尔-帕林尼罗算法。卡尔-帕林尼罗算法将多原子体系理解为由电子和原子核组成的多粒子系统，在经典分子动力学中引入电子的虚拟动力学，把电子和核的自由度统一后，运用量子力学原理计算出当前时刻轨迹的电子结构作用在各原子核上的力，然后利用牛顿运动方程进行求解，获得新体系的构型空间随时间的演化轨迹。从头计算分子动力学模拟包括电子系统动力学、电子和原子核耦合系统动力学两个计算过程，考虑到电子基态计算属于复杂的量子多体问题，卡尔-帕林尼罗算法中引入了密度泛函理论以简化计算量，将其转化为一组自洽的单电子轨道方程，即科恩-沈方程，并根据电子和原子核的相互作用对电子密度的影响程度，对交换势采用局域密度近似或广义梯度近似。