全局结构搜索（global structure search），理学-化学-物理化学-计算与理论化学，根据物质的化学组分和能量最低原理，在相应的势能面上寻找全局能量最小值点与其对应的结构坐标。或者针对材料的特定性质，结合能量最低原理，寻找势能面上具有特定性质的全局能量最小值点及其对应的结构坐标。从材料的化学组分出发，探索材料的势能面形貌是预测材料结构的基础。势能面的谷点对应于材料的稳态结构，势能面的鞍点对应材料发生结构变化时的过渡态结构。根据能量最低原理，材料的基态结构对应势能面的全局能量最小值。对于一个N粒子的非周期体系，其势能面的维度为3N-3。对于具有N粒子的周期体系，其势能面的维度是3N+3。遍历势能面上可能的稳态结构，并基于第一性原理方法比较稳态结构的能量，是预测材料全局稳定结构的基本思路。根据是否提供初始结构，全局结构搜索方法可以分为两大类。第一类是需要提供初始猜测结构的全局结构搜索方法，如模拟退火算法（simulated annealing）、谷跳跃法（basin hoping）、随机势能面行走方法（stochastic surface walking method）等。